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... Besteht denn die Möglicheit, dass ich diesen Adapter beim Aufbringen bereits irgendwie eine halbe Umdrehung "zu weit"/falsch angesetzt habe und er sich deshalb nicht mehr lösen läßt?
Nein, eigentlich nicht. Die Skalenmarkierung weißt eine korrekte Position aus und beim Canon Aussenbajonett ist ein Ansetzen nur möglich, wenn der am Objektiv angeordnete PIN bei 12 Uhr angesetzt wird. Dann wird der Überwurfring verriegelt.

Du wirst einfach nur entsprechend zu fest angezogen haben oder nicht darauf geachtet, dass der Blendenschließer an Deinem Adapter nicht in der Offenen Position stand.
Ohne Deinen Adapter nun zu kennen, würde ich mal folgendes Probieren.

Es muss im unteren Bereich eine Schraube geben, die mit dem ON/OFF (Lock/Open) für die Blendenschließung korrespondiert, also den Drehbaren Teil des Adapters, der die Blende normalerweise schließt, nachdem das Objektiv angesetzt ist.

Schraub die mal heraus und probiere nun, den Canon Überwurfring zu lösen. Vielleicht sorgt eben diese Schraube, die ja weiter nach innen zum Abblendhebel führt dafür, das die gesamte Geschichte "sperrt"..

LG
Henry